C#, по нему больше всего материалов, учебников, статей. Большинство доступных в сети примеров к Unity3D так же написаны на нем.
Скриптовый язык, который там подается под видом JS, таковым, на самом деле, не является (гуглить UnityScript vs Javascript), в результате от 99% библиотек и практик толку нет.
Boo вообще довольно редкий зверь, учебников по нему мало (если вообще есть), хотя язык, в принципе, неплохой.