Для TwoWay нужно указывать с использованием Path или XPath.
Попробуй так:
//this = currentObject;
//typeof(this) == typeof(Reader);
var indexBinding = new Binding();
indexBinding.Mode = BindingMode.TwoWay;
//указываю подчненный контролл как источник данных
indexBinding.ElementName = "epubConrol";
indexBinding.Path = new PropertyPath("SelectedIndex");
//Очищаю свойство зависимостей и создаю привязку
currentObject.ClearValue(Reader.SelectedIndexProperty);
currentObject.SetBinding(Reader.SelectedIndexProperty, indexBinding);
На Xaml это будет выглядеть примерно так:
<ListBox x:Name="lst1" SelectedIndex="{Binding ElementName=lst2, Path=SelectedIndex, Mode=TwoWay}">
<system:String>1 строка</system:String>
<system:String>2 строка</system:String>
</ListBox>
<ListBox Grid.Column="1" x:Name="lst2">
<system:String>1 строка</system:String>
<system:String>2 строка</system:String>
</ListBox>