Для десктоп приложений - WPF, только лишь одна проблема, с контролами довольно всё плохо. Из бесплатных есть зачастую только самые простые, да и те частенько работают довольно коряво. Тут без допиливания никуда. Благо WPF позволяет куда проще клепать свои, чем для того же WinForms. Но порог вхождения довольно высок. Тут действительно надо впитать как работает XAML, Bindings (в xaml и коде), DependencyObject (Dependency Property, Attached Property, Dependency Event и т.д.), опять же нечего делать не стоит как минимум без mvvm-light, так же поглядеть caliburn.micro, для больших приложений еще и prism, на базовом наборе разве что мелкую утилитку сделать, на 1 раз поюзать.