А в чем проблемма? Форматируете новый раздел, загружаетесь в какой-нибудь liveCD, переносите все содержимое, скажем /usr на новый раздел, старый на всякий случай сохраняете под другим именем, добавляете в автомаунт автоматическое монтирование нового раздела в /urs
Так можно поступить с любой дерикторией, кроме виртуальных файловых систем вроде /proc. В этом вся красота унифицированной файловой системы в *nix. Любая ветка может быть смонтирована куда угодно, хоть в лупбек файл, хоть на сетевой диск. Причем это можно легко менять и конфигурировать, и для пользователей ФС это совершенно прозрачно. Кстати, некоторые файловые системы, кажется zfs к ним относится, позволяет добавлять «на лету» новые физические девайсы и разделы к существующей файловой системе, увеличивая ее объем.