Чисто теоретически можно. Но будет в репозитории жестяной коммит, в котором много файлов добавится, много исчезнет, а некоторые файлы (которые были в обоих репах) сильно поменяются.
А так это делается следующим образом: готовим список1 файлов, которые исчезнут, и список2 новых файлов, которые раньше отсутствовали. Удаляем старые файлы (кроме .git), кладём новые. На список1 делаем git rm для каждого файла, на список2 - git add. Потом git commit -m "сообщение" -a. Прежде чем делать окончательный push, лучше внимательно проверить, что получилось.