Да, возможно. Не буду до конца решать вашу задачу, но вот как настроено у меня. Правый Alt одна раскладка, левый - другая.
// ~/.config/xkb/symbols/custom
xkb_symbols "default" {
replace key <LALT> { [ ISO_Last_Group ] };
replace key <RALT> { [ ISO_First_Group ] };
};
// .xinitrc
# See full list of combinations http://cgit.freedesktop.org/xorg/lib/libX11/plain/nls/en_US.UTF-8/Compose.pre
setxkbmap -layout "us+custom(default),ru(winkeys)" -option "" -compat "complete+custom(latch)" -print | xkbcomp -I"$HOME/.config/xkb" - "${DISPLAY%%.*}"
Полный конфиг
тут.