Вы можете посмотреть, что это за файлы с помощью какого либо файлового менеджера (например muCommander), они расположены: Диск > Пользователи > ИмяПользователя > Library > Mobile Documents. Это может быть, что угодно, например кэш навигационной программы или данные программы которую вы удалили. Когда выясните, что именно занимает место, то удалить лишнее можно в Настройках > iCloud > Кнопка "Параметры..." с права от iCloud Drive.