libera: Enter будет работать в любом текстовом поле (TextBox, например). А если у вас нет текстовых полей, или хотите обрабатывать Enter и вне полей, то создайте событие KeyDown у окна, и в нём пишите, что хотите (правда, нужно проверить, какая клавиша была нажата).
то в том же обработчике KeyDown проверяете, что было нажато. Если то, что нужно (Enter, Esc, F1, пр.) то делайте нужное для нажатой клавиши. Обработчик KeyDown будет запущен для каждой клавиши, а что с ними делать (и нужно ли), то вы сами в коде делайте, что надо (вызывайте другие кнопки, ставьте тексты, меняйте цвет, и пр.). Кстати, для выбора клавиши удобнее будет использовать switch вместо кучи if.
