Даже если обернуть last_name в кавычки, это не будет валидный json, потому что в json кавычки должны быть двойные. Самый простой способ это решить - использовать ast.literal_eval - так как указанный код является валидным кодом на python:
import ast
s = "[{'name': 'Рулон', 'last_name': 'Обоев'}, {'name': 'Лежана', 'last_name': 'Раздвиногова'}]"
print (repr(ast.literal_eval(s)))
Почему не просто eval? Потому что это более безопасно. Если в качестве "данных" нам прилетит
os.system("rm -rf /some/file")
то eval выполнит этот код и удалит файл как ни в чём не бывало, а ast.literal_eval кинет исключение.