Есть база: EcmaScript 5 и CSS(3) - надо знать
Есть будущее: EcmaScript 2015 и CSS3(4)+ - надо поглядывать и быть в курсе
Есть популярные расширения CSS: LESS/SASS/Stylus и т.д. - выбрать что-то одно и изучать использовать.
Популярные расширения JS: EcmaScript 2015 on Babel, TypeScript, CoffeScript и т.д. - я бы выбрал EcmaScript, так как 2 зайцев одним выстрелом.
Есть известные фреймворки CSS: Bootstrap - приятно знать
Есть известные JS фреймворки: jQuery - обязательно знать, SPA-фремворки/библиотеки (Angular, Ember, React, Backbone и т.д.) - обязательно начать что-то изучать и использовать.
Так же не стоит забывать про системы сборки: Grunt/Gulp/Webpack и т.д. обязательно начать изучать что-то из этого.
Плюс всегда стоит помнить о работе в команде (даже если вы сейчас работаете один): это Git и GitHub/Bitbucket - тоже обязательно изучать.
+ я не затронул кучу других вопросов: оптимизация, алогоритмы, сетевые протоколы, особенности работы браузеров и т.д.
+ для общего развития полезно изучать еще какой-то язык, помимо JS
Как видите, требования для современного фронтенд-разработчика невероятно обширны, так что, прежде чем вы решите изучать что-то еще, подумайте, а всем ли из этого списка вы владеете достаточно хорошо?