Jinja, как и любой другой шаблонизатор, выполняется на бэкенде. Конкретно Jinja ещё и про html не знает вообще ничего, для него шаблон - это набор инструкций и какой-то текст, а результат работы - просто строка.
Средствами Jinja никак не сделать. Нужно написать на javascript обработчик ввода в поле и отправлять при его срабатывании ajax-запрос, а на бэкенде сделать обработчик этих запросов, проверяющий наличие такого логина в базе и возвращающий true или false.