Dantes

Честно говоря, я не совсем понял, в чём состоит проблема. Если файл не слишком большой, то можно прочитать его в память при помощи File.ReadAllText, затем закодировать содержимое и записать в другой файл. Если файл большой, то можно использовать FileStream - логика немного меняется, но тоже ничего сложного.

Я немного оптимизировал Ваш код для строк:

class Crypto2
    {
        private readonly int[] _key;
        private readonly int[] _inversedKey;

        public Crypto2(string key)
        {
            var indexPairs = key
                .Select((chr, idx1) => new { chr, idx1 }) // присваиваем каждому символу индекс
                .OrderBy(arg => arg.chr) // сортируем по символам
                .Select((arg, idx2) => new { arg.idx1, idx2 }) // и теперь создаём массив из пар "первоначальный индекс" <=> "отсортированный индекс".
                .ToArray();

            // Генерируем прямой ключ: чем "меньше" символ (в алфавитном порядке), тем меньше его индекс в конечном массиве.
            // "а" => 0, ... , "ь" => 5
            // Получаем: "цезарь" => [4, 1, 2, 0, 3, 5]
            _key = indexPairs
                .OrderBy(arg => arg.idx1)
                .Select(arg => arg.idx2)
                .ToArray();

            // Обратная операция для декодирования
            _inversedKey = indexPairs
                .OrderBy(arg => arg.idx2)
                .Select(arg => arg.idx1)
                .ToArray();
        }

        public string Encrypt(string message)
        {
            return EncryptDecrypt(message, _key);
        }

        public string Decrypt(string message)
        {
            return EncryptDecrypt(message, _inversedKey);
        }

        private static string EncryptDecrypt(string message, int[] key)
        {
            var keyLength = key.Length;
            var messageLength = message.Length;
            if (messageLength % keyLength > 0)
            {
                // Дополняем строку пробелами, если необходимо
                message = message.PadRight(messageLength + keyLength - messageLength % keyLength, ' ');
            }

            // Никогда не используйте конкатенацию строк в цикле (типа result += keyValuePairs[editKey[j]][i].ToString();). Это очень медленно.
            // Для этих целей есть специальный класс StringBuilder.
            // Мы заранее знаем длину конечной строки, поэтому инициализируем StringBuilder правильно.
            var sb = new StringBuilder(messageLength) {Length = message.Length};

            for (var i = 0; i < message.Length; i++)
            {
                // Вычисляем конечный индекс для вставки символа. 
                // Первая часть выражения "i / keyLength * keyLength" - округление i вниз до ближайшего значения, делящегося на keyLength
                // Вторая часть "key[i % keyLength]" - вычисление новой позиции символа на основе ключа.
                var idx = i / keyLength * keyLength + key[i % keyLength];
                sb[idx] = message[i];
            }

            return sb.ToString();
        }
    }

А вот тот же код для файлов:

class Crypto3
    {
        private readonly int[] _key;
        private readonly int[] _inversedKey;

        public Crypto3(string key)
        {
            var indexPairs = key
                .Select((chr, idx1) => new {chr, idx1})
                .OrderBy(arg => arg.chr)
                .Select((arg, idx2) =>
                    new
                    {
                        arg.idx1, idx2
                    })
                .ToArray();

            _key = indexPairs
                .OrderBy(arg => arg.idx1)
                .Select(arg => arg.idx2)
                .ToArray();

            _inversedKey = indexPairs
                .OrderBy(arg => arg.idx2)
                .Select(arg => arg.idx1)
                .ToArray();
        }

        public void Encrypt(string sourceFile, string destinationFile)
        {
            EncryptDecrypt(sourceFile, destinationFile, _key);
        }

        public void Decrypt(string sourceFile, string destinationFile)
        {
            EncryptDecrypt(sourceFile, destinationFile, _inversedKey);
        }

        private static void EncryptDecrypt(string sourceFile, string destinationFile, int[] key)
        {
            var keyLength = key.Length;
            var buffer1 = new byte[keyLength];
            var buffer2 = new byte[keyLength];
            using (var source = new FileStream(sourceFile, FileMode.Open))
            using (var destination = new FileStream(destinationFile, FileMode.OpenOrCreate))
            {
                while (true)
                {
                    var read = source.Read(buffer1, 0, keyLength);
                    if (read == 0)
                    {
                        return;
                    }
                    else if (read < keyLength)
                    {
                        for (int i = read; i < keyLength; i++)
                        {
                            buffer1[i] = (byte) ' ';
                        }
                    }

                    for (var i = 0; i < keyLength; i++)
                    {
                        var idx = i / keyLength * keyLength + key[i % keyLength];
                        buffer2[idx] = buffer1[i];
                    }

                    destination.Write(buffer2, 0, keyLength);
                }
            }
        }
    }