Встроенный в винду дефрагментатор только дефрагментирует (т.е. объединяет куски одного файла разбросанные по диску в один), вам же нужно перенести файлы разбросанные в разных физических местах на диске в начало диска. Используйте сторонний дефрагментатор.
Кроме того, многие сторонние программы, позволяющие ужать диск могут сразу сделать и дефрагментацию.
Сделайте загрузочную флэшку с инструментами работы с диском, загрузитесь с нее и выполните дефрагментацию, а затем сжатие.
Или же с флэшки сделайте только дефрагментацию, а сжатие выполните встроенными средствами уже из родной винды.
Можете использовать Acronis Disk Director или что-нибудь еще. В качестве конструктора для загрузочной флэшки рекомендую
этот набор.