Phone Gap — это, грубо говоря, приложение в виде однооконного браузера, где добавили несколько простых API (уведомления, контакты и простенькие уведомления).
Appcelerator же — SDK для разработки полноценных приложений. Кроме того, что API у него обширнее на порядок и затрагивает не только веб-технологии, основное отличие от Phone Gap в том, что он выдает также специфические API платформы. Так, например, на Андроиде можно пускать Ongoing уведомления, создавать фоновые сервисы, стандартные андроидовские меню (по кнопке Menu). В общем и целом, Appcelerator позволяет делать абсолютно полноценные сложные приложения с «родным» интерфейсом, учитывающим особенности и возможности платформы. Гляньте стандартный пример Kitchen Sink в Titanium Studio (IDE Appcelerator'а) — вопросы отпадут.
Phone Gap же предназначен для разработки простых веб-приложений. Если вам необходимо и достаточно скомпилировать HTML5-приложение в приложение для Андроида — Phone Gap будет достаточно. В противном случае только Appcelerator. Имхо.