В разделе "Библиотеки" помимо папки Caches, могут быть другие тяжелые файлы, которые можно подчистить.
И все это может относиться к графе "Система"
В моем случае это была папка с кэшем мессенджера Telegram "Библиотеки/Group Containers/6N38VWS5BX.ru.keepcoder.Telegram" которая занимала 80Гб. (Параметры сохранения меняются в настройках Telegram)
Также могут сохраняться ненужные файлы при работе к примеру в Adobe Premiere Pro и занимать много места.
И т.п.
Сортируем файлы по размеру в папке "Библиотека" и ищем ненужные файлы которые занимают много места.