Удалось разобраться:
Достижение 1:
Работает нормально при аналогичном запросе, но с исключением обратного:
"[^" & ChrW(0) & "-" & ChrW(127) & "]"
Так i и I больше не признаёт в приделах 128-65535.
Достижение 2:
Hex код двухбайтового символа задаётся "[\u00FF-\uFFFF]"
Достижение 3:
Зря накопипастил System.Text.RegularExpressions.RegexOptions.IgnoreCase. При отключении этого флага всё работает как надо. Видимо "i" имеет как минимум три представления регистра в utf-8, как минимум одно из которых находится в диапазоне "[\u00FF-\uFFFF]"
(хотя в обратную сторону всё равно не работает, так что вопрос всё ещё не решён полностью)
