Не получается по вполне очевидной причине.
Как следует из названия, root.mainloop() входит в бесконечный цикл, и крутится там, пока окно не будет закрыто. Это считается завершением программы, и только тогда mainloop() возвращает управление.
А нажатие кнопки у тебя тоже реализовано через бесконечный цикл. Разумеется, работать может только один из них.
Я бы посоветовал почитать повнимательнее доки на keyboard, и выкинуть цикл while True и вызов keyboard.wait().
Вместо этого, либо попробуй добавить обработчик через keyboard.add_hotkey(), либо попробуй запланировать вызов своей функции через root.after().
Внутри этой функции используй keyboard.is_pressed(), чтобы узнать, нажата ли клавиша. Тут будет ещё пачка подводных камней - нужно будет повторно запланировать вызов этой же функции, нужно будет игнорировать нажатие клавиш, если перевод уже сделали (чтобы пока держишь клавиши, комп не переводил непрерывно), и т.п.
Первый способ проще, но нужно проверить, сработает ли.