Во-первых, Qt и Tk - это не фреймворки, а библиотеки. Во-вторых, лучше Qt вы ничего не найдёте. В-третьих, список всех gui-библиотек легко гуглится. И наконец, в-четвёртых, откуда нам знать, какая библиотека вам больше подойдёт и почему не устраивают Qt и Tk?
1) Python - не самый лучший вариант для GUI. Лучше взять натив под нужную платформу, либо электрон.
2) Все решения на Python - имеют свои минусы. Самое оптимальное решение - это взять несколько решений, написать абстрактный слой, и уже в зависимости от задачи подтягивать ту или иную библиотеку.
Другими словами, сделать просто на Python, чтобы красиво работало на win/mac/linux - у вас не получится.
P.s. есть хороший доклад на тему построения GUI на Python на русском. Можете поискать на ютьюбе с одной из конференций.
