Iron Bug

Вам нужно вынести xdocument в переменную класса, а в обработчике проверять, если документ null, то создать, если не null, то найти элемент Text и добавить новые узлы после него.

public partial class Form1 : Form
{
    private readonly XDocument _xml;
    public Form1()
    {
        InitializeComponent();
        _xml = CreateNewXml();
    }

    private void button1_Click(object sender, EventArgs e) 
    {        
        var docNode = _xml.Root.Element("Document");
        var lastTextNode = docNode.Elements("Text").LastOrDefault();
        var textNode = CreateNewTextNode();
        if (lastTextNode != null)
            lastTextNode.AddAfterSelf(textNode);
        else
            docNode.Add(textNode);
        
        _xml.Save("_s.temp");
    }

    private XDocument CreateNewXml()
    {
        var doc = new XDocument(new XDeclaration("1.0", "windows-1251", null));
        var fileNode = new XElement("File");
        fileNode.Add(new XAttribute(XNamespace.Xmlns + "xsi", 
            "http://www.w3.org/2001/XMLSchema-instance"));
        fileNode.Add(new XAttribute("id", 1),
            new XAttribute("version", "2.0"));            
        XElement docNode = new XElement("Document");
        docNode.Add(new XAttribute("DocId", 11512),
            new XAttribute("Date", "12.07.15"));

        fileNode.Add(docNode);
        doc.Add(fileNode);

        return doc;
    }

    private XElement CreateNewTextNode()
    {
        XElement textNode = new XElement("Text");
        textNode.Add(
            new XAttribute("a", textBox1.Text),
            new XAttribute("b", textBox2.Text));            
        return textNode;
    }

    private void button2_Click(object sender, EventArgs e) 
    {
        textBox1.Text = null;
        textBox2.Text = null;
    }
}

Не уверен, что без перебора можно обойтись. Каким-то образом обойти значения все же придется. К тому же у DataTable нет возможности задать стразу все строки, только добавлять по одной. Могу предложить такой вариант:

var persons = new ObservableCollection<Person>();
var table = new DataTable("Persons");
var nameCol = new DataColumn("name") {DataType = typeof (string), AllowDBNull = true};
table.Columns.Add(nameCol);
var ageCol = new DataColumn("age") {DataType = typeof (int), AllowDBNull = false};
table.Columns.Add(ageCol);
persons.ToList().ForEach(p =>
{
    var row = table.NewRow();
    row.SetField(nameCol, p.Name);
    row.SetField(ageCol, p.Age);
    table.Rows.Add(row);
});