Если верстать под desktop то должно хватать pt и em. Хотя я часто использую px, если мне нужно толщину линий до 3px (~1mm). В случае мобильной верстки весьма полезным могут стать миллиметры. Проценты стараюсь не использовать, потому что с ними связано множество проблем да и не вижу надобности в этом. Да и вообще, мне кажется, лучше всего явно не задавать размер, а отталкиваться от содержания. За исключением, возможно, отступов, margin/padding
