Библиотека iTunes не имеет отношение к файловой структуре. Файлы вы можете расположить как угодно, а информация об альбомах и исполнителях хранится в каждом файле отдельно в ID3 тегах. Реструктуировать музыку надо в самом iTunes, благо там неплохой редактор тегов. К тому же раз вы переместили все файлы iTunes теперь их не найдет, надо удалить их из библиотеки и закинуть заново.