С# - Windows Forms (но он устарел, подойдет, если только не планируется что-то сверх-навороченное нужно сделать). WPF уже совсем другое дело, там совсем другая архитектура и язык разметки XAML.
C++ - GTK+ или Qt.
Qt уже целый фреймворк.
GTK+ как отдельная библиотека.