DooglsGo

Пример на Json'e, То что получается

Удивительно, каким это образом получается невалидный JSON

Это не правильный JSON

{"0": {"STEAM_0:1:421410864": 2}, {"STEAM_0:1:27660088": 1}}

Вот это правильный JSON

{
  "0": [
    {
      "STEAM_0:1:421410864": 2
    },
    {
      "STEAM_0:1:27660088": 1
    }
  ]
}

Создавайте массив объектов, так как свойства у вас динамические.
Что если вам нужно будет добавить ещё какое-нибудь свойство?
Вот что вам нужно, с точки зрения правильной логики

[
  {
    "STEAM_0:1:421410864": 1
  },
  {
    "STEAM_0:0:109168821": 0
  },
  {
    "STEAM_0:0:138268647": 2
  }
]

На случай расширения

[
  {
    "STEAM_0:1:421410864": 1,
    "balance": "500"
  },
  {
    "STEAM_0:0:109168821": 0,
    "balance": "129"
  },
  {
    "STEAM_0:0:138268647": 2,
    "balance": "100"
  }
]

Да, свойства тоже можно перебрать в цикле, но вы лишаете себя использовать функции для работы с массивами.