Стоит ли оконьчательно переходить на Layout атрибюты которые предлагают Angular Material?
лично мне не нравится подход с заданием стилей через атрибуты. Вроде бы только-только отказались от ада c инлайн стилями для элементов и на тебе.
Может всетаки продолжать писать чистый CSS - Grid как всегда?
чистый css грид не сможет дать вам тех возможностей которые дают флексбоксы
Или просто нехватает опыта в работе с layout через angular material?
Скорее не хватает опыта работы с flexbox. Ангуляр тут непричем.
поддержка браузеров?
caniuse.com/#search=flex - отдельно смотреть секцию known issues
