мне кажется, для начала нужно определить — какие сюрпризы могут быть с PyQt на целевых машинах: насколько легко ставится, нужно ли его самому собирать из исходников, если нужно, то насколько это сложно именно в том окружении, будете ли вы это сами делать или кто-то другой. дело в том, что если у вас будет одна-две машины, к которым у вас есть прямой доступ, руками вы это вполне осилите, а если машин несколько десятков или (а вдруг?) сотен? с чистым Qt в этом отношении проблем должно быть поменьше
если вы убедитесь, что использовать PyQt на целевых машинах не сложно, берите его, на питоне писать очень легко и комфортно, а узкие места можно выделить в c/c++ модули для питона
еще взгляните на PySide, у него из свободных лицензий LGPL в отличие от GPL у PyQt, и говорят он вообще более pythonic, хотя я с ним не работал
