Эврика! Для решения проблемы можно использовать setxkbmap, но с небольшой хитростью.
Я пробовал команды вроде:
setxkbmap -layout 'us,ru,ua' -option 'grp:lctrl_lshift_toggle'
но это не помогало — раскладку по-прежнему менял альт-шифт. Причину проблемы подсказала следующая команда:
setxkbmap -print
Оказалось, что опция переключения по котрол-шифту прописывается в конфиги, но после нее по-прежнему остается опция альт-шифта, которая ее перекрывает. В голову пришло слегка костыльное решение, которое, тем не менее, работает:
#!/bin/sh
# для очистки всех опций
setxkbmap -layout 'us,ru,ua' -option ''
# для добавления опции переключения по нужным клавишам
setxkbmap -layout 'us,ru,ua' -option 'grp:lctrl_lshift_toggle'
