Кнопки сравнить просто так не получится, это разные экземпляры и они будут разными, даже если имеют одинаковый набор значений свойств.
Можно сравнить, например, 
Text. 
Для этого достаточно сделать переменную на уровне класса, в которую помещать текст первой нажатой кнопки (или ссылку на саму кнопку). Когда будет нажата следующая кнопка, сравнивать её текст с сохраненным значением.
private Button FirstButton = null;
void S_MouseClick(object sender, MouseEventArgs e)
{
  var button = (sender as Button);
  if (this.FirstButton == null)
  {
    // это первая кнопка в текущей сессии,
    // запоминаем ссылку на кнопку
    this.FirstButton = button;
  }
  else
  {
    // это вторая кнопка в текущей сессии
    // сравниваем текст с первой
    if (this.FirstButton.Text == button.Text)
    {
      Console.WriteLine("Текст совпадает!");
      // меняем свойства кнопок
      this.FirstButton.Text = button.Text = "--";
      this.FirstButton.Enabled = button.Enabled = false;
    }
    else
    {
      Console.WriteLine("Текст не совпадает.");
    }
    // сбрасываем выбор, запуская тем самым новую сессию
    this.FirstButton = null;
  }
}
Если понадобится сравнивать более двух кнопок, то придется делать коллекцию.
Вместо 
Text можно сравнивать по какому-нибудь другому признаку. У элементов есть свойство 
Tag, которое можно использовать для хранения любых дополнительных данных.
Если все будет совсем сложно, то можно расширить 
Button дополнительными свойствами путем наследования. В таком случае можно будет переопределить 
Equals и с операторами поиграть.